Atsushi Nakajima (Voz JP: Yūto Uemura) — El protagonista. Joven huérfano de 18 años con una pésima autoestima producto de los años de maltrato en el orfanato. Su habilidad «Gekka Ju» le permite transformarse en un tigre blanco de fuerza sobrenatural. Su arco de crecimiento personal es uno de los más genuinos del anime shōnen.
Osamu Dazai (Voz JP: Mamoru Miyano) — Detective de la agencia con una obsesión cómica por encontrar la muerte perfecta. Detrás de su actitud frívola y excéntrica se esconde una mente brillante y un pasado oscuro como miembro de la Mafia del Puerto. Su habilidad «Ningen Shikkaku» anula cualquier poder sobrenatural con solo tocar a la persona.
Doppo Kunikida (Voz JP: Yoshimasa Hosoya) — El socio de Dazai y el más serio de la agencia. Meticuloso, ordenado y con un rígido código de ideales. Su habilidad «Doppo Shi» le permite materializar objetos escritos en su cuaderno.
Ryunosuke Akutagawa (Voz JP: Kenshō Ono) — El ejecutor más temido de la Mafia del Puerto y principal antagonista de la temporada. Frío, despiadado y con un profundo complejo respecto a Dazai, su mentor. Su habilidad «Rashōmon» genera un tejido negro que devora y destruye todo lo que toca.
Kenji Miyazawa (Voz JP: Hiroyuki Kagura) — El detective más joven y despreocupado de la agencia. Viene del campo y desprende una inocencia que contrasta con la violencia a su alrededor. Su habilidad «Ame ni mo Makezu» le otorga una fuerza descomunal cuando está en ayunas.
Akiko Yosano (Voz JP: Chiaki Omigawa) — La médica de la agencia. Apasionada, sádica con sus pacientes y absolutamente letal en combate. Su habilidad «Kimi Shini Tamō Koto Nakare» puede sanar cualquier herida, pero solo cuando la persona está al borde de la muerte.
Ranpo Edogawa (Voz JP: Hiroshi Kamiya) — El autodenominado «mayor genio del mundo». A diferencia del resto, no posee habilidades sobrenaturales, pero su mente deductiva resuelve cualquier misterio en segundos. Glotón, egocéntrico y absolutamente adorable.
Osamu Dazai (joven) / Ryunosuke Akutagawa (flashbacks): La dinámica maestro–discípulo entre Dazai y Akutagawa se insinúa en esta temporada y se convierte en uno de los pilares emocionales de toda la franquicia.